随着新能源汽车和储能市场需求的持续增长，商业化锂离子电池正极材料（如镍钴锰三元材料和钴酸锂）在过去十年间价格迅速攀升。相比之下，锰元素在自然界中储量丰富、成本低廉，具备显著的资源优势。富锂锰基层状氧化物正极材料中所展现的阴离子氧氧化还原反应，被视为突破锂离子电池能量密度瓶颈的变革性途径之一，因而受到产业界与学术界的广泛关注。然而，传统阴离子氧氧化还原反应在高电压（>4.5 V）条件下容易诱发氧–氧二聚过程，生成过氧/超氧中间物种，导致不可逆的晶格氧逸出。同时，伴随的过渡金属（TM）离子迁移会进一步引起结构的不可逆相变和晶格破坏，最终造成电池容量和电压的快速衰减，严重影响电池的使用寿命与管理。尽管已有多种改性策略被提出，如体相掺杂、表面修饰、调控层间堆垛序列以及构建岩盐无序结构等，这些方法在一定程度上改善了循环稳定性，但仍难以有效抑制循环过程中晶格氧的不可逆损失与结构退化。

钴酸锂（LiCoO2，LCO）是目前广泛应用于手机、笔记本电脑及高速无人机等锂离子电池的主流正极材料。当前该材料发展的关键挑战在于，如何在提升充电截止电压以实现高能量密度的同时，保持其循环稳定性。当充电截止电压提高至4.55 V（vs. Li/Li+）及以上时，剧烈的正极/电解质界面副反应会引发材料表面结构及正极/电解质界面相（CEI）结构退化，导致电极极化加剧、容量快速衰减、循环稳定性下降，并削弱高压相变过程的可逆性，从而缩短电池的循环寿命。因此，在实现高比容量（>220 mAhg-1）的同时，如何保障钴酸锂材料体相与表界面结构稳定性，已成为推动其高压商业化应用的核心难题。

电催化技术是实现可持续能源转化与碳减排的关键路径。当前，工业废水中高浓度硝酸盐污染以及化肥生产过程中的高能耗问题，已成为环境与能源领域面临的双重挑战。电化学硝酸盐还原反应(NO₃RR）能够在常温常压下将硝酸盐转化为高附加值的氨产物，为上述问题提供了具有前景的解决方案。然而，该反应涉及复杂的多电子转移过程，并易受析氢副反应干扰，限制了其实际应用效率。因此，深入揭示界面反应机理对于设计高效NO₃RR催化剂具有重要意义。